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甲醛（HCHO）是一種廣泛存在的水溶性有毒污染物，主要來(lái)源于工業(yè)生產(chǎn)排放、建筑裝修材料揮發(fā)以及日常生活用品釋放。這種化合物具有強(qiáng)烈的致癌性和生物毒性，不僅會(huì)對(duì)人體呼吸系統(tǒng)和免疫系統(tǒng)造成嚴(yán)重?fù)p害，還會(huì)破壞水體生態(tài)環(huán)境的平衡狀態(tài)。因此，開(kāi)發(fā)高效的甲醛去除技術(shù)對(duì)于保護(hù)人類健康和維持生態(tài)系統(tǒng)穩(wěn)定具有重要意義。目前已有的甲醛降解方法主要包括吸附技術(shù)、生物降解法和催化氧化法等，其中催化氧化法因其降解徹底、無(wú)二次污染等優(yōu)點(diǎn)而成為當(dāng)前研究的重點(diǎn)方向。

鈣鈦礦型氧化物（ABO?）具有獨(dú)特的晶體結(jié)構(gòu)、優(yōu)異的電子傳導(dǎo)性能和穩(wěn)定的催化活性，在多相催化領(lǐng)域如 CO 氧化、揮發(fā)性有機(jī)化合物降解等方面已經(jīng)取得了顯著進(jìn)展。鑭鈷氧化物（LaCoO?）作為典型的鈣鈦礦材料，其活性組分鈷（Co）的價(jià)態(tài)可調(diào)性使其具有潛在的氧化催化能力。然而，目前關(guān)于 LaCoO?在水中甲醛降解方面的研究還相對(duì)較少，其催化活性調(diào)控機(jī)制和反應(yīng)路徑尚不完全清楚。

基于上述背景，本研究采用溶膠 – 凝膠法制備了不同鑭鈷摩爾比的鈣鈦礦型 LaCoO?催化劑，系統(tǒng)研究了其在室溫條件下對(duì)水中甲醛的催化降解性能，并結(jié)合材料表征技術(shù)和自由基猝滅實(shí)驗(yàn)揭示了其催化機(jī)理。催化性能測(cè)試結(jié)果表明，所制備的 LaCoO?催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的甲醛降解活性。與傳統(tǒng)的非均相催化劑（如過(guò)渡金屬氧化物、貴金屬負(fù)載型催化劑等）相比，甲醛完全降解時(shí)間從 119 分鐘縮短至 10 分鐘，降解效率提高了 12 倍。其中，當(dāng)鑭鈷摩爾比為 1:1 時(shí)，催化劑的降解活性最佳，在室溫下反應(yīng) 10 分鐘即可實(shí)現(xiàn)水中甲醛的完全去除，并且在重復(fù)使用 3 次后降解率仍保持在 95% 以上，顯示出良好的穩(wěn)定性。

為了闡明催化活性差異的內(nèi)在原因，本研究利用 X 射線光電子能譜（XPS）分析了不同鑭鈷摩爾比催化劑的表面電子狀態(tài)。結(jié)果顯示，隨著鑭鈷摩爾比的增加，催化劑表面 Co2?的相對(duì)含量逐漸降低，而 Co3?的含量相應(yīng)增加。結(jié)合催化性能數(shù)據(jù)可以發(fā)現(xiàn)，催化劑的甲醛降解活性與 Co2?含量呈正相關(guān)關(guān)系，表明 Co2?是促進(jìn)甲醛氧化降解的關(guān)鍵活性位點(diǎn)，通過(guò) Co2?/Co3?價(jià)態(tài)循環(huán)參與氧化還原反應(yīng)，加速活性物種的生成。

為了確定反應(yīng)過(guò)程中的主要活性物種，本研究進(jìn)一步進(jìn)行了自由基猝滅實(shí)驗(yàn)，分別向反應(yīng)體系中加入硫酸根自由基（SO???）猝滅劑（無(wú)水乙醇）和羥基自由基（?OH）猝滅劑（叔丁醇）。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，兩種猝滅劑的加入均顯著抑制了甲醛的降解效率，其中加入無(wú)水乙醇后降解率下降 68%，加入叔丁醇后降解率下降 52%，證實(shí) SO???和?OH 是降解甲醛的主要活性物種。基于上述結(jié)果，本研究提出 LaCoO?催化降解甲醛的反應(yīng)機(jī)制為非均相類芬頓氧化反應(yīng)：催化劑表面的 Co2?與體系中的氧化劑（如溶解氧、過(guò)氧化氫等）反應(yīng)生成 SO???和?OH，進(jìn)而通過(guò)強(qiáng)氧化作用將甲醛氧化分解為 CO?和 H?O。

本研究首次證實(shí)了鈣鈦礦型 LaCoO?在水中甲醛降解領(lǐng)域的應(yīng)用潛力，明確了鑭鈷摩爾比對(duì)催化活性的調(diào)控機(jī)制，揭示了非均相類芬頓氧化的反應(yīng)路徑，為開(kāi)發(fā)高效、穩(wěn)定的室溫甲醛降解催化劑提供了理論基礎(chǔ)和技術(shù)參考。